Fue el líder como cantante, guitarrista y compositor de la banda en su primer y exitoso álbum The Piper at the Gates of Dawn (1967). A medida que la fama de Pink Floyd crecía, su abuso de drogas psicoactivas (especialmente LSD) fue afectándole cada vez más, llegando a incapacitarlo para actuar en conciertos o asumir cualquier responsabilidad como parte del grupo. Sólo dos años después de la fundación de Pink Floyd, Barrett dejó la banda e intentó una breve carrera en solitario que fructificó en dos álbumes, tras los cuales se retiró, recluyéndose desde entonces en la casa de sus padres. Pink Floyd sobrevivió a su pérdida, pero la enfermedad mental de Barrett tuvo un profundo efecto en las letras de sus nuevos líderes, Roger Waters, y el sustituto con la guitarra de Barrett, David Gilmour, alcanzando bajo su batuta sus mayores éxitos (Dark Side of the Moon, Wish You Were Here y The Wall) con temas muchas veces inspirados en la desintegración de su antiguo líder.
Desde niño sintió debilidad por el arte, en concreto, por la pintura y la música. A la edad de 15 años, tuvo su primera guitarra eléctrica, fabricó su propio amplificador e inició su primera experiencia musical tocando en un grupo: Geoff Mott and the Mottoes. Asimismo, su padre murió cuando él tenía casi 16 años, lo que marcó su personalidad.
Inició sus estudios de secundaria en la Cambridge High School, donde conoció a Roger Waters, que era dos años mayor que él, lo que no impidió que surgiese una buena amistad entre ambos. Allí también conoció a David Gilmour, quien le enseñó a tocar los primeros acordes de guitarra y que más tarde le sustituiría en la banda. Roger Waters, consciente del talento de Barrett, le invitó a unirse al grupo The Abdabs, formado por Roger Waters, Rick Wright, Nick Mason y Bob Klose. Éste último se sentía más cercano al jazz, por lo cual tuvo problemas con Barrett, que prefería el blues. Klose dejó la banda a petición de sus padres, para terminar sus estudios de arquitectura. Después de un breve tiempo con Chris Dennis como vocalista principal, Syd Barrett, fan de los Beatles y del rhythm and blues, se unió a la banda, con lo que Waters pasó a tocar el bajo.
Fue entonces cuando Syd Barrett propuso un nuevo nombre para la banda: The Pink Floyd Sound, en memoria de dos viejos músicos de blues, Pink Anderson y Floyd Council. En el Thompsan Private Record Company, un estudio de grabación situado en el sótano de una casa en Hemel Hampstead, la banda grabó sus dos primeras canciones: "Lucy Leave" (una versión de "Gloria") y otra versión de Slim Harpo, llamado "I'm a King Bee".
El debut en vivo del grupo se produjo en el Roundhouse, el 15 de octubre de 1966. Syd Barrett tenía talento para componer. Lo hacía desde los 16 años, cuando compuso "Effervescing Elephant" y lo continuó en canciones como "Interstellar Overdrive", lo que facilitó que la banda empezara a ganarse su reputación como grupo "experimental", lejano y distinto a lo que era la escena musical por aquella época.
En 1967 el grupo firmó un contrato con la compañía discográfica EMI, que publicó su primer single: "Arnold Layne", compuesto por Syd Barrett, canción que hacía referencia a un suceso ocurrido en un colegio mayor femenino en el que habían robado ropa interior femenina. El segundo single de la banda "See Emily Play” supuso un enorme éxito, lo que originó la entrada del grupo en los estudios Abbey Road para grabar lo que sería su primer LP: The Piper at the Gates of Dawn. Para muchos críticos, nunca una banda avanzó tanto en su primer trabajo, referente por excelencia de la psicodelia británica. Todos los temas fueron compuestos por Syd Barrett, excepto "Take Up Thy Stethoscope & Walk", por Roger Waters, pero esta composición pasa inadvertida al lado de temas como "Astronomy Domine", "Interstellar Overdrive", "The Gnome", "Flaming" o "Bike".
Para ese momento sus problemas con las drogas (especialmente LSD) eran patentes, arruinando algunas actuaciones del grupo con episodios lamentables, como el famoso colapso que sufrió en una entrevista para una cadena norteamericana. Fue Roger Waters quien decidió tomar las riendas del grupo y le propuso permanecer en la banda sólo como compositor, llamando a David Gilmour, para sustituirle en las actuaciones en directo. La idea era tener un grupo de 5 miembros y que Barrett participara con ellos sólo en las grabaciones y ocasionalmente en los conciertos que él quisiera, pero el mánager del grupo decidió que esto no era "rentable".
En el año 1968 Pink Floyd, grabó y editó su segundo trabajo: A Saucerful of Secrets, una continuación del primer trabajo de la banda, incluyendo como último tema del álbum la canción "Jugband Blues", compuesta por Syd Barrett, un irónico canto de cisne en la banda, de un artista irrepetible.
En 1975 el álbum Wish You Were Here fue un homenaje del grupo a su fundador, que para entonces se mantenía en un cerrado ostracismo, alejado de la prensa y de la escena del rock. Cuando el grupo se encontraba grabando el álbum y estaban terminando las mezclas, la banda vio a un tipo gordo en la sala de grabación al que nadie conocía. Cuando se acercaron, vieron que era Barrett, totalmente irreconocible, sin cabello y las cejas afeitadas (tal como se ve al personaje de Pink en la película "Pink Floyd - The Wall").
En 1969, Syd Barrett se puso en contacto con EMI y propuso la idea de grabar algunas canciones que había compuesto. La discográfica dudó en aceptar la petición del músico en un principio, pero el éxito de Pink Floyd fue razón suficiente para rescatar al fundador. Primero habló con Malcolm Jones para que fuese su productor y después de unas sesiones entró David Gilmour. De esta tentativa, surgió su primer disco en solitario: The Madcap Laughs, producido por David Gilmour, Roger Waters y Malcolm Jones y con colaboraciones de The Soft Machine. Carente de mayores arreglos, Gilmour tuvo la idea de publicar los temas en bruto. Por ello, en la mayoría de las canciones se escucha tan sólo la voz de Barrett y su Fender Telecaster. Cabe destacar de este trabajo canciones como "Dark Globe", "Here I Go" , "Octopus", "Golden Hair" (un poema de James Joyce), "Feel" (mezcla de bohemia e incoherencia) o "If It's In You" (con su voz desentonando sobre una melodía que cautiva al oyente). Muchas canciones, según señala Malcolm Jones en su libro "The Making of The Madcap Laughs", que Barrett había grabado con gran entusiasmo, quedaron fuera del álbum al entrar Gilmour en la producción, entre ellas "Opel" y "Bob Dylan Blues".
En el año 1970, había compuesto nuevos temas y David Gilmour produjo el disco Barrett, al que se unió Richard Wright. Y aunque Barrett no dejó de brillar en sus composiciones, éstas fueron más arregladas musicalmente, quitándole la magia propia del álbum anterior. Destacan canciones como "Baby Lemonade", "Dominoes", "Waving my Arms in the Air" o "Effervescing Elephant".
Después de este último trabajo Barrett hizo ambiguas y ocasionales presentaciones en vivo, de las que se guardan grabaciones de muy mala calidad. Intentó una nueva banda en 1972 llamada "Stars", con la que fracasó en su primera presentación en vivo, de la que no se guarda grabación alguna. En 1974, a petición de muchas personalidades del rock, como David Bowie, regresó a los estudios Abbey Road en una sesión de cuatro días, que dejó grabaciones carentes de voz con secuencias de acordes y blues, ninguna con título, excepto una llamada "If You Go". Años más tarde, se publicó The Peel Sessions (con cinco temas que grabó con David Gilmour en el bajo, para la BBC en febrero de 1970) y Opel álbum recopilatorio con catorce canciones dejadas de lado en las sesiones de 1969 y 1970. En 1993 EMI publicó Crazy Diamond-The Complete Syd Barrett una atractiva caja con tres CD: The Madcap Laughs, Barrett y Opel, cada uno con media docena de temas extra y un folleto de 24 páginas con información y fotos. Durante su largo retiro vivió en casa de sus padres, alejado de cualquier intento de volver a los escenarios o componer nuevas canciones. Tras permanecer alrededor de veinte años en el más absoluto anonimato una publicación musical inglesa le entrevistó en casa de sus padres en Cambridge (pese a la oposición de su madre) para descubrir que decía no recordar al grupo Pink Floyd ni a sus antiguos amigos.[cita requerida]
El 7 de julio del 2006, el músico falleció a los 60 años, como consecuencia del cáncer que padecía.
A los pocos días de su fallecimiento, David Gilmour, Roger Waters, y su hermana Rosemary Brent en representación del grupo, hicieron un comunicado conjunto que expresaba la consternación de la banda por la muerte de Barrett.
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